Jörg Gebauer

Native Leerstellen in GaAs - der Einfluß von Stöchiometrie und Dotierung

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 24.05.2000

Abstract
Es wurde eine systematische Untersuchung des Vorkommens nativer Leerstellen in GaAs in Abhängigkeit der Einflußgrößen Stöchiometrie und n-Dotierung durchgeführt. Wichtigste Untersuchungsmethode dafür war die Positronenannihilationsspektroskopie (PAS). Die eindeutige Identifikation von Leerstellen in GaAs mit PAS war zu Beginn der Arbeit aber nicht gesichert. Ein erstes Ziel war es deshalb, Leerstellen in GaAs mit PAS eindeutig zu identifizieren. Dafür wurde erstmals eine Korrelation mit Rastertunnelmikroskopie genutzt. Damit wurden die Leerstellen in hoch mit Si dotiertem GaAs als Komplex aus Si-Donator und Ga-Leerstelle identifiziert. Im weiteren wurde ein Verfahren nutzbar gemacht, um Defekte mit PAS allein zu identifizieren. Dazu wurde eine Kombination von Positronenlebensdauerspektroskopie und Doppler-Koinzidenzspektroskopie mit einer theoretischen Berechnung der Annihilationsparameter genutzt. Damit konnten Leerstellen in Te dotiertem GaAs als Komplexe aus Ga-Leerstellen und Te-Donatoren identifiziert werden. Am Beispiel von As-Leerstellen Si-Ga Komplexen in getempertem GaAs:Si konnte gezeigt werden, daß die Methodik universell zur Identifizierung von Leerstellen in beiden Untergittern von GaAs geeignet ist. Die Methodik ist ebenso zur Identifizierung von Leerstellen in dünnen Halbleiterschichten geeignet. Das wurde an Ga-Leerstellen in epitaktischen, bei niedriger Temperatur (~200C) hergestellten GaAs-Schichten gezeigt. Die Kompensation positiv geladener Antistrukturdefekte in diesen Schichten konnte durch die Existenz akzeptorartiger Ga-Leerstellen erklärt werden. Das Vorkommen von Leerstellen wurde an unterschiedlich hoch Te-dotiertem GaAs untersucht, in dem durch Temperung unter variablem As-Dampfdruck ein thermodynamisch eindeutig definierter Zustand eingestellt wurde. In den Proben wurden wiederum Ga-Leerstellen Te-Donator Komplexe nachgewiesen. Die Leerstellendichte stieg mit dem As-Druck während der Temperung, d.h. Arsen-reiche Bedingungen begünstigen die Bildung von Ga-Leerstellen. Die Leerstellenkonzentration stieg ebenfalls mit der Te-Dotierung. Zusätzlich wurde ein Anstieg der Leerstellenkonzentration mit sinkender Temperatur beobachtet. Ein solches Verhalten wurde als Konsequenz der sogenannten Fermi-Level-Effekt Modells vorausgesagt und konnte hier erstmals experimentell nachgewiesen werden. Mit dem Modell konnten die experimentellen Daten quantitativ beschrieben werden. Das Auftreten akzeptorartiger Ga-Leerstellen in n-dotiertem GaAs ist demnach durch eine As-reiche Stöchiometrie und das Bestreben zur Kompensation der eingebauten Donatoren bedingt.

The influence of stoichiometry and n-type doping on the abundance of native vacancies in GaAs was investigated systematically. The most important method used was positron annihilation spectroscopy (PAS). However, in the beginning of the work it was not possible to identify vacancies in GaAs unambiguously by PAS. Thus it was a first goal to reach such an unambiguous identification. For that purpose, a correlation of PAS with scanning tunneling microscopy was used for the first time. With that methodology Ga vacancy Si donor complexes in highly Si doped GaAs were identified. In the following, a methodology was introduced to identify vacancies in GaAs by PAS alone. A combination of positron lifetime spectroscopy and Doppler coincidence spectroscopy together with a theoretical calculation of the annihilation parameters was used. By applying this method, Ga vacancy Te donor complexes were identified in Te doped GaAs. It was shown by identifying also As vacancy Si donor complexes in annealed GaAs:Si that the methodology can be applied universally to identify vacancies in both sublattices of GaAs. In addition, the method is suitable for the identification of defects in thin layers. This was demonstrated for Ga vacancies in epitaxial GaAs layers grown at low temperatures (~200C). The compensation of positively charged As antisites could be explained by the acceptor type Ga vacancies. The abundance of vacancies was studied on differently high Te doped GaAs which was annealed under defined As vapor in order to reach a thermodynamically well defined state. In these samples, Ga vacancy te donor complexes were found again. The vacancy concentration increased with increasing As vapor pressure during annealing, i.e. As-rich conditions favor the formation of Ga-vacancies. The vacancy concentration was found to increase with Te doping as well. In addition, an increase of the vacancy concentration was observed with decreasing temperature. Such behavior was predicted as a consequence of the so called Fermi-level-effect. It was experimentally verified for the first time. Using the model of th Fermi-level-effect it was possible to describe our data quantitatively. Following that, the occurrence of acceptor-type vacancies in n-type GaAs is caused by an As-rich stoichiometry and by the attempt to compensate the incorporated donors.

Keywords:
Galliumarsenid (GaAs), Leerstellen, Leerstellenkomplexe, Stöchiometrie, Dotierung, Fermi-Level-Effekt, Positronenannihilation

Gallium Arsenide (GaAs), vacancies, vacancy complexes, stoichiometry, doping, Fermi-level- effect, positron annihilation

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Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis, Abbildungsverzeichnis, Symbole und Abkürzungen
1. Einleitung (1-2)
2. Native Defekte in GaAs (3-15)
3. Experimentelle Methoden (16-32)
4. Identifikation von Leerstellen und Leerstellenkomplexen in GaAs (33-70)
5. Leerstellen in GaAs mit verschiedener Stöchiometrie und Dotierung (71-98)
6. Zusammenfassung (99-101)
Literaturverzeichnis (102-108)