Ralf Büngener

Diffusion von Strontium, Wismut und Tantal in Siliziumdioxid

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 03.02.2003

Abstract
Die Diffusion von Sr, Bi und Ta in SiO2 wurde untersucht, um Diffusionskoeffizienten und Diffusionsmechanismen dieser Elemente in dem amorphen Material zu bestimmen. Motivation ist die Einführung von Strontium-Wismut-Tantalat (SrBi2Ta2O9, SBT) als ferroelektrisches Material für nichtflüchtige Computerspeicher.

Die Diffusion aus einer SBT-Schicht in eine dünne SiO2-Schicht wurde beschleunigt durch Tempern für verschiedene Zeiten bei Temperaturen zwischen 650C und 1000C. Konzentrationsprofile der diffundierenden Elemente im SiO2 wurden mit Sekundärionen-Massenspektrometrie aufgenommen. Die gemessenen Profile wurden mit Profilen verglichen, die für verschiedene Diffusionsmechanismen theoretisch berechnet wurden. Die theoretischen Profile, die die Form der experimentellen Profile am besten wiedergaben, wurden an die Daten angepasst. Auf diese Weise wurden die Diffusionsmechanismen und aus den Anpassparametern die Diffusionskoeffizienten bestimmt.
Die Sr- und Bi-Profile können erklärt werden, wenn man annimmt, dass zusätzlich zur Diffusion noch eine Reaktion dieser Elemente mit Leerstellen im SiO2 stattfindet, in der schnell diffundierende Komplexe gebildet werden. Da beide Elemente mit Leerstellen reagieren, gibt es einen Zusammenhang zwischen beiden: Bi verbraucht die Leerstellen, so dass Sr keine schnelle Form mehr bilden kann, es verlangsamt also die Sr-Diffusion. Die Diffusionskoeffizienten für Sr und Bi betragen 10-15 cm2/s bzw. 10-14 cm2/s bei 800C. Die Diffusion von Ta ist zu langsam, um mit diesen Experimenten gemessen werden zu können.

The diffusion of Sr, Bi, and Ta in SiO2 was studied to determine diffusion coefficients and diffusion mechanisms of these elements in the amorphous material. Motivation is the introduction of strontium bismuth tantalate (SrBi2Ta2O9, SBT) as ferroelectric material for nonvolatile memories.
Diffusion from an SBT layer into a thin layer of SiO2 was promoted by annealing for different times at temperatures between 650C and 1000C. Concentration profiles of the diffusing elements in the SiO2 layer were recorded by secondary ion mass spectroscopy (SIMS). The measured profiles were compared to profiles derived from calculations for different diffusion mechanisms. The theoretical profiles best matching the forms of the measured profiles were fitted to the experimental data, yielding information about the diffusion mechanisms and the diffusion coefficients.
The profiles for Sr and Bi can be explained if, in addition to the diffusion, reactions of these elements with vacancies in the SiO2 take place, forming fast-moving complexes. Since both elements react with vacancies, they interact with each other. Bi takes vacancies away from Sr, thus slowing down Sr diffusion. The diffusion coefficients of Sr and Bi are in the range of 10-15 cm2/s and 10-14 cm2/s, respectively, at 800C. Ta shows no measurable diffusion in this time and temperature range.

Keywords:
Diffusion, Sr, Bi, Ta, SiO2, amorph, SIMS

Diffusion, Sr, Bi, Ta, SiO2, amorphous, SIMS

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis, Physikalische Symbole und Abkürzungen (2,i-iv)
1. Einleitung (1-2)
2. Materialien (3-7)
3. Diffusion (8-16)
4. Experiment (17-27)
5. TRFA-Experimente (28-36)
6. Diffusion squellen (37-42)
7. Strontium (43-56)
8. Wismut (57-69)
9. Tantal (70-77)
10. Zusammenfassung (78-80)
11. Literatur (81-85)