Johannes Heitmann

Größenkontrollierte Herstellung von Silizium-Nanokristallen und ihre Charakterisierung

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 3.11.2003

Abstract
In dieser Arbeit wird ein neues und bisher einzigartiges System zur größenkontrollierten Herstellung von Silizium-Nanokristallen vorgestellt. Dieses Herstellungssystem basiert auf der Phasenseparation von wenigen Nanometer dicken SiOx-Schichten die in SiOx/SiO2- Übergittern angeordnet sind. Durch die Schichtdicke der SiOx-Schichten läßt sich die Silizium-Kristallitgröße und durch die Stöchiometrie x des Suboxids der Abstand zwischen den Kristalliten in den Schichten einstellen. Durch diese unabhängige Kontrolle von Kristallitgröße und Dichte lassen sich erstmalig exzitonische Confinement- und Migrationseffekte trennen und durch zeit- und temperaturabhängige Photolumineszenzspektroskopie charakterisieren. Dabei spielte der Nachweis von impulserhaltenden Silizium-Phononen im resonanten Photolumineszenzsignal eine wesentliche Rolle in der Klärung des Ursprungs des Lumineszenzsignals. Zusätzlich wurde in dieser Arbeit der Energietransfer von den exzitonischen Zuständen in den Silizium-Nanokristallen zu Er3+-Ionen untersucht, welche nachträglich mittels Ionenimplantation in die oxidischen Schichten eingebracht wurden. Der resonante Charakter dieses Transferprozesses konnte nachgewiesen werden und Transfereffizienzen von bis zu 100% wurden an diesem System gemessen. Diese sehr hohen Effizienzen lassen sich auf die sehr hohe Dichte von Silizium- Nanokristalle einer Größe zurückführen, deren Bandlückenenergie genau auf ein absorbierendes Niveau der Er3+-Ionen eingestellt werden kann. Es konnte somit gezeigt werden, daß die unabhängigen Größen- und Abstandskontrolle in der hier vorgestellten Herstellungssystem von Silizium-Nanokristallen neue Qualitäten für eine bessere Charakterisierung der beteiligten physikalischen Effekte in sich birgt und eine notwendige Voraussetzung für eine potentielle Anwendung dieses Materialsystems für optische Emitter, Verstärker oder auch nichtflüchtige Speicher erfüllt.

A so far unique technique for a size-controlled synthesis of Silicon nanocrystals is introduced in this thesis. The synthesis technique is based on the phase separation of nanometer thick SiOx layers arranged in an SiOx/SiO2 superlattice structure. By this way, both a control of the nanocrystal size by the SiOx layer thickness, and over the inter-crystal distance by the stoichiometry x (within the layers) is possible. This independent control of crystal size and distance makes a separation of excitonic confinement and migration effects possible. A characterization of these effects was carried out by temperature- and time-dependent photoluminescence spectroscopy. The appearance of the momentum-conserving silicon phonons within the resonant photoluminescence signal played a major role in the clarification of the origin of the luminescence signal. Additionally, the energy transfer from excitonic states in the silicon nanocrystals to Er3+ ions, which were subsequently introduced by ion implantation, was investigated. The resonant character of this transfer process has been proven and transfer efficiencies up to 100% were measured. These very high transfer efficiencies have their origins in the high densities of quasi monodisperse nanocrystals with a band gap energy adjustable to the higher absorbing states of the Er3+ ions. Consequently, it could be shown that by the independent size and distance control introduced in this synthesis technique a detailed characterization of basic physical problems is possible and a basic requirement for the application of this material system for optical emitter and amplifiers or nonvolatile memories is fulfilled.

Keywords:
Silizium-Nanokristalle, optische Charakterisierung, Quanten-Confinement, Erbium, resonanter Energietransfer

silicon nanocrystals, optical characterization, quantum confinement, erbium, resonant

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis (1, 1-2)
1. Einleitung (3-9)
2. Herstellung von SiOx/SiO2-Übergittern (10-17)
3. Disproportionierung von SiOx und die Si Kristallisation (18-42)
4. Confinement-Effekte in nanokristallinem Silizium (43-75)
5. Er-Dotierung der Si-Nanokristallite (76-91)
Ausblick (92-93)
Zusammenfassung (94-95)
Literaturverzeichnis (I-XI)
Veröffentlichungen, Konferenzbeiträge