Thomas Hennig

Zur Problematik der Schätzung von Modellparametern aus Versuchsdaten des Integralreaktors am Beispiel der partiellen o-Xylol-Oxidation

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doktor-Ingenieur (Dr.-Ing.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 11.02.2004

Abstract
Die Arbeit behandelt die Identifikation von unsicheren Modellparametern auf der Grundlage von Messdaten des Integralversuchsreaktors. Dazu wurde erstmalig zur Erhöhung des Informationsgehalts dieser Daten für die Parameterschätzung ein mit einem a-priori-Modell günstig strukturierter, modularer Versuchsreaktor eingesetzt. Er besteht aus einer Hintereinanderschaltung von neun in Geometrie und thermischer Betriebsweise unterschiedlichen Einzelsegmenten. Direkt in der Schüttung erfolgen - ohne Störung der Partikelanordnung - insgesamt 137 Temperatur-, 34 Konzentrations- und 4 Druckmessungen.
Als Modellreaktion dient die stark exotherme und komplex ablaufende o-Xylol-Oxidation am Vanadiumpentoxid dotierten Hohlzylinderkatalysator technischer Abmessung.
Auswertungsgrundlage ist ein quasihomogenes, instationäres, zweidimensionales Rohrreaktormodell mit gleichzeitiger Berücksichtigung der axialen und der radialen Wärmeleitung bzw. Dispersion. Dieses Modell wird um die Einrechnung einer axial ortsunabhängigen Katalysatoraktivität unter stark vereinfachenden Annahmen erweitert.
Zur Entkopplung von Wärmetransport und Reaktion werden neuartige Versuchs- und Auswertungsstrategien vorgeschlagen und erprobt.
Die Parameterschätzung erfolgt auf der Grundlage eines modular aufgebauten Programmsystems, das in Zusammenarbeit zwischen dem Konrad-Zuse-Zentrum für Informationstechnik Berlin und der Professur Reaktionstechnik der Universität Halle derzeit entwickelt wird. Diese Software wird hier erstmalig unter realen Bedingungen erprobt, wobei die in dieser Arbeit gesammelten Erfahrungen zur weiteren Verbesserung des Programmpakets genutzt werden.
Trotz der neuen experimentellen und Auswertungsstrategien gelingt die Parameteridentifikation nicht in jedem Fall. Es gelingt auch nicht, ein extrapolationsfähiges Reaktormodell, das unterschiedliche Aktivitätszustände beschreibt, zu formulieren. Unter den Aspekten Modellschwächen, Informationsdichte und Numerik erfolgt eine kritische Analyse der Ursachen mit einem Ausblick auf weiterführende Arbeiten.

The identification of uncertain model parameters based on measuring data of the integral reactor is treated in this work. For the first time a well structured, modular test reactor is used to increase the information content of these data to parameter estimation. It consists of nine different single segments, one after the other. These segments differ in geometry and thermal mode of operation. 137 temperature, 34 concentration and 4 pressure measurings take place directly in the fixed-bed, without disorder of particle arrangement.
The strong exothermic and complex oxidation of o-xylene is used as model reaction. This oxidation taking place on a V2O5 coated hollow cylinder catalyst with technical dimensions.
The base of evaluation is a pseudohomogeneous, transient, two-dimensional tubular reactor model with regard to axial and radial heat conduction or dispersion. This model extended with an axial, space independent catalyst activity.
New experimental and evaluation strategies proposed and tested to discoupling of heat transfer and reaction.
Parameter estimation taking place on the basis of a modular structured programming system developed in cooperation by "Konrad-Zuse-Zentrum für Informationstechnik" in Berlin and the professorship of Chemical Reaction Engineering of the University Halle-Wittenberg. This software tested here under real conditions for the first time. The experiences of this work used to further improvement of the software package.
The parameter identification donít succeeded in any case, despite of new experimental and evaluation strategies. Furthermore, the formulation of an extrapolationable reactor model describing different activity states donít succeeded too. A critical analysis of the reasons will done with respect to model weaknesses, information density and numerical simulation with an outlook to further works.

Keywords:
heterogene Gaskatalyse, multifunktionaler Integralversuchsreaktor, quasihomogene Modellierung, stationäre und instationäre Versuchsdurchführung, Hohlzylinderkatalysatoren, numerische Simulation, Parameterschätzung, wärmetechnische und kinetische Parameter

heterogeneous gas-phase reaction, multi-purpose integral pilot reactor, pseudo-homogeneous model, experiments with steady and unsteady state, hollow cylinder catalyst pellets, numerical simulation, parameter estimation, heat transfer and kinetic parameter

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Vorwort, Inhaltsverzeichnis, Symbolverzeichnis (I-V, 1-5)
1 Einleitung und Motivation (6)
2 Stand des Wissens, Defizite, Modelle (7-23)
3 Versuchsanlage (24-36)
4 Versuchsplanung und -durchführung (37-54)
5 Charakterisierung und Aufbereitung der Messdaten (55-61)
6 Schätzung von wärmetechnischen und reaktionskinetischen Parametern (62-93)
7 Zusammenfassung (94)
8 Summary (95)
Literaturverzeichnis (96-101)
Anhang (A-1 - A-36)