Aleksander Grah

Entwicklung und Anwendung modularer Software zur Simulation und Parameterschätzung in gaskatalytischen Festbettreaktoren

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doktor-Ingenieur (Dr.-Ing.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 04.05.2004

Abstract
In der Arbeit wird das Softwarepaket MoreSeePack zur Berechnung festbettkatalytischer Reaktoren entwickelt und an Hand realistischer Aufgabenstellungen getestet. Dabei werden die zwei wichtigsten Einsatzfälle, Reaktorsimulation (scale up) und simultane Parameterschätzung aus Versuchsdaten berücksichtigt. Modellierungsgrundlage ist ein quasihomogenes instationäres zweidimensionales Reaktormodell das auch radiale und axiale Wärmeleitung, Dispersion sowie die radiale Strömungsungleichverteilung berücksichtigt.
Wesentliche Aspekte sind eine möglichst einfache Bedienung sowie ein hoher Freiheitsgrad bei der Problemspezifikation. So lassen sich mit vergleichsweise geringem Aufwand sehr unterschiedliche Reaktorstrukturen und Betriebsweisen simulieren. Die Modellbeschreibung wird durch die Definition der Modellparameter in Definitionsdateien sowie durch das Einbinden von anwendungsspezifischen Funktionen ermöglicht. Zur interaktiven Bedienung verfügt die Software neben einer einfachen befehlszeilenorientierten Eingabemöglichkeit auch über eine grafische Benutzeroberfläche. Der Treiber und alle untergeordneten Teile der Software sind in der Programmiersprache Fortran implementiert. Zur Simulation stehen wahlweise Diskretisierungen mit dem stabilisierenden Upwind-Verfahren oder genaueren zentralen Differenzen zur Verfügung. Im Programmsystem sind weiterhin viele mathematische Hilfsmittel für Modell- und Parameterstudien, zur Sensitivitätsanalyse und zu Studien der Residuen sowie eine Konditionsanalyse implementiert. Somit kann z.B. die Schätzbarkeit von Modellparametern vorab überprüft werden. Nach der Schätzung kann die Zuverlässigkeit der Parameterwerte überprüft werden. Bei der Parameterschätzung wird ein gedämpftes Gauß-Newton-Verfahren eingesetzt.
Zur Erprobung der neuen Software wurden drei repräsentative und anspruchsvolle Studien durchgeführt:

Die CO-Oxidation wurde als katalytische Reaktion ausgewählt, weil bei dieser klassischen Modellreaktion sehr steile Gradienten mit Brennzonen (hot spots) in der Schüttschicht auftreten können, die an die Numerik besonders hohe Anforderungen stellen. Das zweite Beispiel belegt speziell die Eignung des Softwarepakets zur Auswertung großer Datenmengen. Ein Konzept auf der Grundlage langsam instationärer Experimente ermöglicht die Messung von Temperaturgradienten auch bei geringen Strömungsgeschwindigkeiten. Hierzu wurde ein neues Modell zur Beschreibung des radialen Wärmetransportes bei sehr kleinen Rohr-Partikeldurchmesserverhältnissen entwickelt. Das Modell vereinigt das herkömmliche und bewährte -Modell mit dem neueren -Modell. Auf diese Weise werden sowohl eine transporthemmende Schicht in Wandnähe als auch ein Temperatursprung an der Wand berücksichtigt.

The goal of that work was the development and testing of the software package MoreSeePack for evaluation of fixed bed catalytic fixed bed reactors. Thereby the most important cases were considered, the reactor simulation (scale up) and simultaneously parameter estimation with experimental data. The modeling bases upon a quasi homogenous, instationary, two dimensional reactor model. Furthermore radial and axial heat conduction and dispersion as well as the radial velocity dispersion were taken into consideration. Essential aspects were an as easy as possible handling as well as a high degree of freedom for the problem specification. This allows a comparatively easy evaluation of very different reactor structures and operating conditions. The model is specified by parameters in definition files and by user subroutines. For interactive handling an online command line input is available as well as a graphic user interface. The driver and all miscellaneous software modules are implemented in the programming language Fortran. For simulation robust upwind techniques and accurate centered differences are available. Furthermore various mathematical tools provided for model and parameter studies as well as for sensitivity and condition analysis have been implemented. So for example the acceptability of parameters for estimation can be predicted. Furthermore tools for a posteriori reliability analysis are available. For parameter estimation a damped Gauss Newton method is used.
For testing and appliance of the new software three representative studies have been carried out:

The catalytic CO oxidation was chosen as a classic model reaction due to steep gradients with hot spots and the resulting great demands on the software. The second example shows the ability of the software for handling huge data amounts. Due to a slow instationary experimental concept the measurement of very small temperature gradients with small flow velocities was possible. Based upon this data a new model for the radial heat transport for very small pipes was developed. The model integrates the conventional and well-proven -model and the fairly new -model. Herein the heat transport inhibitory layer at the wall and the discontinuity of the temperature at the wall are both considered.

Keywords:
Katayse, Reaktor, Wärmetransport, CO-Oxidation, Linienmethode, Simulation, Sensitivität, Subkondition, Parameterschätzung, Softwarepaket

catalysis, reactor, heat transfer, CO oxidation, method of lines, simulation, sensitivity, subcondition, parameter estimation, software package

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Vorwort, Inhaltsverzeichnis, Symbolverzeichnis (i-xi)
1 Einleitung und Zielsetzung (1-2)
2 Stand des Wissens und Defizite (3-14)
3 Entwicklung des Softwarepakets (15-57)
4 Anwendung I: Gestaltung einer günstigen Reaktorstruktur (58-63)
5 Anwendung II: Parameterschätzung aus instationären Wärmetransportversuchen ohne Reaktion (64-75)
6 Anwendung III: Parameterschätzung aus stationären Wärmetransportversuchen mit Reaktion (76-94)
7 Fazit (95-97)
Literatur (98-104)
Anlagen (105-113)