David Bröcker

Zeitaufgelöste Experimente zur Oberflächen-Photospannung an Silizium

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 12.07.2004

Abstract
In der Arbeit werden zeitaufgelöste Experimente zur Photospannung unterschiedlich präparierter laserangeregter Oberflächen p-dotierter Silizium-Kristalle vorgestellt.
Die Photospannung wurde durch Spektroskopie der Silizium 2p Rumpfelektronen mit Hilfe von Synchrotron-Strahlung nachgewiesen. Die Dynamik der Photospannung gibt Aufschluss über die Rekombination von Ladungsträgern an der Halbleiter-Oberfläche. Ihre parametrische Abhängigkeit von der Temperatur, der Anregungsdichte und der Präparation der Oberfläche wurde im Zeitfenster vom 50 ps bis 800 ns untersucht. Für alle untersuchten Präparationen wurde ein nicht-exponentieller Abfall der Oberflächen-Photospannung beobachtet. Die Relaxationszeiten variieren, abhängig von Temperatur und der Angegungsdichte, von wenigen Nanosekunden direkt nach der Anregung bis hin zu vielen Mikrosekunden während des Erholungsprozesses. Die Daten wurden mit den Ergebnissen aus einem einfachen analytischen Modell verglichen, wonach der Rekombinationsstrom ausschließlich durch die thermionische Emission von Löchern im Valenzband an die Oberfläche limitiert ist. Dieses Quasi-Gleichgewichts-Modell gibt die experimentell bestimmte Dynamik der Oberflächen-Photospannung bei gegebener Temperatur und Anregungsdichte über vier Größenordnungen in der Zeit gut wieder. Die Grenzen des Modells wurden durch eine Variation der Laser-Anregungsdichte aufgezeigt. Die experimentell gefundene Abhängigkeit der Zerfallsdynamik konnte hier belegen, dass auch Nichtgleichgewichtsprozesse an der Relaxation beteiligt sind.
Die Experimente erfordern zeitlich korrelierte Anregungs- und Abfrage-Pulse. Um diese auch bei unterschiedlichen Wiederholraten beider Lichtquellen, insbesondere unter Multibunch-Bedingungen am Speicherring BESSY in Berlin, durchführen zu können, wurde eine neue Messtechnik (Pump-Multiple-Probe) entwickelt. Die Methode ermöglicht die quasi-simultane Messung von Photoemissions-Spektren für bis zu 350 verschiedene Abfrageverzögerungen, wobei die Zeitauflösung des Experiments ausschließlich durch die Pulslängen und den Synchronisations-Jitter begrenzt ist. Zur parallelen winkelaufgelösten Elektronenspektroskopie wurde ein Detektor aufgebaut, der die simultane Messung von 128 Photoemissionsspektren in einem Winkelbereich von 110° erlaubt.

This work is concerned with time-resolved experiments on the surface photovoltage of several different surface preparations of p-doped silicon crystals.
The photovoltage was detected by photoelectron spectroscopy of the Si 2p core level using synchrotron radiation. The dynamics of the surface photovoltage contains information on the recombination of charge carriers at the semiconductor surface. The parametric dependence of the recombination dynamics on the temperature, the excitation density and the surface preparation was studied in a time window from 50 ps to 800 ns. For all systems under investigation a non-exponential decay of the surface photovoltage was observed. The relaxation times vary, depending on the temperature and excitation density, from a few nanoseconds directly after excitation up to several microseconds during relaxation. The data were compared to results of a simple analytical model, where the recombination current is assumed to be limited mainly by the thermionic emission of holes in the valence band towards the surface. This quasi-equilibrium model is in good agreement with the experimentally observed dynamics of the surface photovoltage at a given temperature and excitation density over four orders of magnitude in time. The limits of the model were demonstrated by the variation of the laser-excitation. The experimentally found dependency of the decay dynamics could illustrate that non-equilibrium processes are involved in the relaxation process.
For the experiments time-correlated pump- and probe-pulses were used. To be able to perform this type of experiments also for light sources of different repetition rates, especially under multi bunch conditions at the storage ring BESSY, Berlin, a new technique (pump-multiple-probe) was developed. This method allows for the quasi-simultaneous measurement of photoemission spectra for up to 350 different delays. Thereby the time resolution of the experiment is limited solely by the pulse length and the synchronization jitter. For parallel angle-resolved detection of photoelectrons a detector was build up, which allows for the simultaneous measurement of 128 photoemission spectra in an angle range of 110 degree.

Keywords:
Photoelektronen-Spektroskopie, Silizium, Siliziumoxid, Laser, Synchrotronstrahlung, Oberflächen-Photospannung, Zeitaufgelöste Spektroskopie, Halbleiter-Oberflächen

photoelectron spectroscopy, silicon, silicon oxide, laser, synchrotron radiation, surface photovoltage, time-resolved spectroscopy, semiconductor surfaces

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis (1-2, i-ii)
Einleitung und Motivation (1-4)
1 Grundlagen und Theorie (5-26)
2 Methoden und Instrumentierung (27-44)
3 Messmethoden für kombinierte Experimente mit Laser und Synchrotron_Strahlung (45-72)
4 Zeitaufgelöste Oberflächen-Photospannung (73-92)
5 Diskussion und Modellierung (93-108)
6 Zusammenfassung und Ausblick (109-112)
Anhang A - Rechnungen und Abschätzungen (I-IV)
Literaturverzeichnis (V-XIV)
Abbildungsverzeichnis (XV-XVII)