Ulrike Karin Rehn

DNA als Klebstoff: Untersuchungen zur Wirkung und Wechselwirkung mit Gold-Nanopartikeln

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt an der Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technischen Fakultät der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 20.04.2005

Abstract
Die Arbeit beschäftigt sich mit Goldkolloiden, die durch DNA (Desoxyribonucleinsäure) zu Partikelnetzwerken, den so genannten DNA-Hybrid-Materialien, verbunden werden. Es handelt sich dabei um eine DNA-vermittelte Selbstorganisation. Die Arbeit gliedert sich in zwei Teile. Im ersten Teil steht die DNA als "Werkstoff" Klebstoff im Mittelpunkt. Dabei werden grundsätzliche Aspekte dieser Methode diskutiert. Ein neuer Ansatz wird vorgestellt, der die Verknüpfung von Gold-Nanopartikeln mittels doppelsträngiger DNA einerseits und der Variation der Anzahl verfügbarer Thiolgruppen andererseits untersucht. Ebenso werden die Resultate zur Morphologie der entstandenen Partikelnetzwerke sowie zum Denaturieren der DNA in den DNA-Hybriden präsentiert. Der zweite Teil beschäftigt sich mit den Wechselwirkungen zwischen DNA und Partikel. Hier stehen insbesondere der Einfluß von Kationen und die Frage, inwieweit die elektrostatischen Wechselwirkungen zwischen den Partikeln einen Einfluß auf die Bildung der DNA-Partikel-Hybride haben im Mittelpunkt.
Verwendet wurden zum einen Goldkolloide mit einem Durchmesser von 20 nm, 50 nm bzw. 80 nm und zum anderen überwiegend doppelsträngige DNA mit einer Länge von 24 Basenpaaren, die thiolfunktionalisiert war. Die Untersuchungen wurden mittels UV/Vis-Spektroskopie, Transmissionselektronen- und Rasterelektronen-Mikroskopie durchgeführt. Die Verwendung von doppelsträngiger DNA stellt einen Brückenschlag dar, um die gewonnenen Erkenntnisse zu Mechanismen und Wechselwirkungen für eine effizientere Erzeugung von DNA-Hybrid-Materialien nutzen zu können.

DNA was used as "glue" for gold nanoparticles, and the specific binding characteristics of DNA have been investigated. DNA-mediated self-assembly leads to the so-called DNA-hybrid-materials. In contrast to previous works, a method based on the use of double-stranded DNA and a variation of available thiol-groups was exploited. Besides the unambiguous evidence for the guidance of the particle network formation by the DNA, the morphology of the hybrid materials as well as the reversibility of the network formation was investigated. The second part of the thesis deals with the interactions between DNA and the particles, in particular with the influence of cations. The role of electrostatic interactions between the particles is also discussed.
The investigations were carried out with gold nanoparticles having diameters of 20 nm, 50 nm and 80 nm and with mainly 24mer of double-stranded DNA. The DNA was functionalized with thiol-groups. The hybrid materials were investigated by uv-vis spectroscopy, transmission electron microscopy and scanning electron microscopy. The results thus obtained significantly enhance the understanding of mechanisms and interactions of the DNA-mediated particle linking. This is a prerequisite for the efficient generation of DNA-hybrid-materials.

Keywords:
DNA, Gold-Nanopartikel, Goldkolloide, Nanotechnologie, Oberflächenplasmonenresonanz, UV/Vis- Spektroskopie, elektrostatische Wechselwirkungen

DNA, gold nanoparticles, gold colloids, nanotechnology, surface plasmon resonance, uv-vis spectroscopy, electrostatic interactions

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis (1, 1-2)
1. Einleitung (3-4)
2. Problemstellung und Ziel der Arbeit (5-6)
3. Grundlagen (7-24)
4. Methoden (25-31)
5. DNA als Klebstoff (32-54)
6. Wechselwirkungen DNA - Partikel (55-70)
7. Ausblick und Schlußfolgerungen (71-74)
8. Zusammenfassung (75-76)
Literaturverzeichnis (I-VIII)
Veröffentlichungen (IX-X)