Marion Frant

Funktionalisierung von Biowerkstoffen durch biomimetische Strukturen auf der Basis von Tetraetherlipiden - ein Antifoulingkonzept

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades Doktor-Ingenieur (Dr.-Ing.) genehmigt durch Zentrum für Ingenieurwissenschaften der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 11.03.2008

Abstract
Seit geraumer Zeit beschäftigt sich die Wissenschaft mit der Bekämpfung unerwünschter Biofilme dem Antifouling. Die vorliegende Arbeit ordnet sich in diesen Entwicklungsschwerpunkt ein. Es werden über die Beschichtung mit archaealen Tetraetherlipiden vom Mikroorganismus Thermoplasma acidophilum und deren Funktionalisierung antiadhäsive Eigenschaften entwickelt. Mit Bezug auf die Gibbs`sche Fundamentalgleichung wurden relevante Wechselwirkungen an der Grenzfläche verglichen und in einem Konzept zusammengefasst. Entsprechend der Applikationen: Sensoren im Gewässermonitoring und Katheter für die peritoneale Dialyse, dienten als Substratwerkstoffe das Borosilikatglas B33 (Schott Jena AG) und ein Silikon aus dem Medizinproduktebereich (SIK 6504, Rehau AG). Die physikochemische Charakterisierung basierte auf der Bestimmung der Oberflächen-energie und des Zetapotenzials sowohl der Lipidschichten als auch der Oberflächen der Mikro-organismen. Gemäß der Applikationen wurden in vitro-Modelle aufgebaut und die Bioadhäsions-messung im Labor in Anwendung von Fließkammersystemen durchgeführt. In Kooperation mit Industriepartnern erfolgten Funktionalitätstest unter Feldbedingungen und die Biokompatibilitäts-prüfung. Die auf dem Borosilikatglas aufgebrachten monomolekularen Lipidschichten verdeutlichten, dass das archaeale Tetraetherlipid auf Oberflächen kovalent fixierbar ist. Es steht eine neuartige Beschichtung zur Verfügung, welche als Spacer für die Anbindung von Funktionsmolekülen dient. Die neuen Lipidschichten präsentierten ebenso den Erhalt sowohl der optischen als auch der elektro-chemischen Sensorfunktionalität. Die Analyse des Antifoulingpotenzials der Tetraetherlipidschichten und ihrer Funktionalisierungen lässt sich in einer positiven Bilanz zusammenfassen. Die vergleichende Betrachtung der Ergebnisse der Laboranalysen und des Feldtests lassen zudem die Annahme zu, dass die gewählte Methodik der in vitro-Bioadhäsionsmessungen eine im Feld nicht existente Härteprüfung darstellt. Zusammenfassend und grundsätzlich wird bezüglich der theoretischen Erfassung der Bioadhäsion bestätigt, dass keines der thermodynamischen Modelle die komplexe Situation zufriedenstellend und umfassend beschreibt. Dessen ungeachtet wurde klar aufgezeigt, dass sich die Reduzierung der initialen Bioadhäsion auf Säure-Base-Wechselwirkungen insbesondere ihrer hydrophilen und sterischen Energieanteile zurückführen lässt und somit der Aufbau einer sterisch wirksamen Wasserbarriere ein effektives Antifoulingkonzept darstellt.

For quite some time science concerns itself with the prevention of biofilms the antifouling. The present work places itself in this development focus. The study aims on the development of antiadhesive characteristics by means of coating with archaeal tetraether lipids from the microorganism Thermoplasma acidophilum and their functionalization in order to prevent adhesion of microorganisms. During the concept development relevant interactions at the interface between substrate/biosystem/medium were compared according to the Gibbs fundamental equation and summarized in an own concept. According to the two selected applications: sensors in the water monitoring and catheters for peritoneal dialysis, a borsilicat glass B33 (Schott Jena AG) and a medical silicone (SIK 6504, Rehau AG) served as substrate materials. The characterization included the determination of energetic surface parameters and the estimation of the zeta potential of the lipid films and the microorganisms. In accordance with the application examples in vitro models were developed, which simulated application in the watermonitoring and medical conditions. The bioadhesion measurement in the laboratory was accomplished on defined flow conditions by use of flow chamber systems. In co-operation with industrial partners bringing the tetraetherlipid coatings into functionality test took place on real conditions as well as into the biocompatibility examination. The mono molecular lipid films clarified that the tetraether lipid isolated from the membrane of Thermoplasma acidophilum is covalently fixable on surface. A new coating is available, which serves as spacer for functional molecules. The new lipid coatings also did not interfere with the optical and electrochemical sensor functionality. The pure tetraether lipid coating of the materials already shows a continuous reduction of bioadhesion. The comparative analysis of the results of the laboratory experiments and the field test confirms the acceptance that the selected methodology of in vitro bioadhesion evaluation represents a strong test condition which does not exist in the natural conditions. In summary and in principle concerning the theoretical description of the bioadhesion it is confirmed that none of the thermodynamic models describes the complex situation satisfyingly and comprehensively. Regardless it was clearly pointed out that the reduction of the initial bioadhesion can be attributed to acid-base-interaction in particular its hydrophilic and steric energy contribution and thus the creation of a sterically effective water barrier represents an promising antifouling concept.

Keywords:
Antifouling, Archaea, Bioadhäsion, Biofilm, Biomimetik, Gewässermonitoring, Grenzfläche, Katheter, Tetraetherlipid, Thermodynamik

antifouling, archaea, bioadhesion, biofilm, biomimetic, catheter, interface, watermonitoring, tetraether lipid, thermodynamic

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis, Abkürzungen, Formelzeichen und Symbole (3, 1-2)
1 Motivation und Aufgabenstellung (3-4)
2 Konzeptentwicklung (5-37)
3 Beschichtungsmaterial, Schichtcharakterisierung,Bioadhäsionsprüfung und Funktionalitätstest (38-57)
4. Ergebnisse (58-75)
5 Diskussion (76-113)
Zusammenfassung (114-116)
Summary (117-119)
Referenzen (120-124)