Stefan Thränert

Charakterisierung mikro- und mesoporöser Gläser mit Hilfe der ortho-Positronium Lebensdauer-Spektroskopie

Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.) vorgelegt der Naturwissenschaftlichen Fakultät II der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg
verteidigt am 11.07.2008

Abstract
Die Methode der Positronenannihilationslebensdauerspektroskopie (PALS) wurde zur Charakterisierung einer Reihe von Controlled Pore Glasses (CPG) genutzt. Die im Lebensdauerspektrum zu findende längste Lebensdauer hat ihren Ursprung in der pick-off Annihilation, des in den Mikro- bzw. Mesoporen lokalisierten ortho-Positroniums (o-Ps). Unter Verwendung eines geeigneten Modells lässt sich die gemessene Lebensdauer direkt in eine Porengröße umrechnen. Es wird gezeigt, daß das erweiterte Tao-Eldrup-Modell in Zylindergeometrie eine sehr gute Übereinstimmung von Experimenten an Proben bekannter Porengröße liefert. Die Lebensdauerspektren wurden ebenfalls hinsichtlich der Verteilung der pick-off Lebensdauer untersucht. Es wird eine Methode vorgestellt um aus den erhaltenen Daten direkt eine Porengrößenverteilung zu berechnen. Die erarbeiteten Methoden werden letztlich zur Charakterisierung verschiedener mikro- und mesoporöser Gläser verwendet. Ferner werden erste Messungen zur Phasenumwandlung von verschiedenen Gasen in "confinement" präsentiert.

Positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS) is used to study a series of controlled pore glasses (CPG). The largest lifetime in the spectrum is attributed to the pick-off annihilation of ortho-positronium (o-Ps) localized at meso- and micropores. The pick-off lifetime is a function of the pore size which can be calculated from the lifetime using an adequate model. It is shown that the Tao-Eldrup model extended to cylinders of infinite length describes well the experiments done on samples with known pore sizes. The spectra were also analyzed allowing a distribution of o-Ps lifetimes. A method is developed to calculate the pore size distribution from the lifetime distribution. The developed methods are used to characterize different porous materials. Furthermore first PALS measurements on the phase transition of different gases in confinement are shown.

Keywords:
PALS, Positronium, Positron, CPG, Mikroporen, Mesoporen, Porosimetrie, Positronenannihila

PALS, positronium, positron, CPG, micropores, mesopores, porosimetrie, positron annihilation

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Inhaltsverzeichnis
Titelblatt, Inhaltsverzeichnis (i-vi)
Einleitung (1-2)
1 Poröse Gläser (3-14)
2 Grundlagen der Positronenspektroskopie (15-34)
3 Zusammenhang von Lebensdauer und Porengröße (35-44)
4 Anpassung der Messtechnik (45-54)
5 Messungen an porösen Gläsern im Vakuum (55-76)
6 Phasenumwandlungen von Gasen in Mesoporen (77-92)
7 Zusammenfassung und Ausblick (93-96)
Literaturverzeichnis (97-104)